利用可再生能源通过铜基催化剂催化电化学二氧化碳还原反应(CO2RR)在生产高价值的多碳产品方面具有巨大潜力。然而,CO2RR过程中Cu催化剂表面的化学和结构状态仍是一个有争议的问题。近日,美国劳伦斯伯克利国家实验室Walter S. Drisdell,SLAC国家加速器实验室Christopher Hahn,Ryan C. Davis,Apurva Mehta,斯坦福大学Thomas F. Jaramillo等通过原位切线入射X射线吸收光谱(GIXAS)和X射线衍射(GIXRD)的组合研究了多晶Cu电极近表面区域的结构演变。
本文要点:
1)原位GIXAS研究表明,在CO2RR起始电位之前Cu电极表面氧化物层被完全还原成金属Cu,并且催化剂在与CO2RR相关电位下保持金属态。作者还发现在存在CO2的情况下,多晶Cu表面优先朝(100)面表面重构。
2)对重构曲线的定量分析表明,重构程度随着负电位的增加而增加,并且当施加电位恢复到更大的正值时,重构的程度将持续。
该工作表明,Cu电催化剂的表面在CO2RR过程中是动态的,并强调了原位表征对了解表面结构及其在电催化中的作用的重要性。
Soo Hong Lee, et al. Oxidation State and Surface Reconstruction of Cu under CO2 Reduction Conditions from In Situ X-ray Characterization. J. Am. Chem. Soc., 2020
DOI: 10.1021/jacs.0c10017