Angew: MOF基超强乙炔纳米阱用于高效分离C2H2/CO2
Nanoyu Nanoyu 2021-01-06


在过去的几十年中,具有开放金属位点的多孔材料被广泛研究用于分离各种气体混合物。然而,与多个结合位点相比,目前的开放金属位点在分离物理特性非常相似的C2H2/CO2等具有挑战性的混合气体方面表现出一定的局限性。

近日,美国北得克萨斯州大学马胜前教授,苏州大学Zheng Niu报道了一种基于多重结合作用的新型超强C2H2“纳米陷阱”,以有效捕获C2H2分子并分离C2H2/CO2混合物。

文章要点

1研究人员采用H2ATC(1,3,5,7-金刚烷四羧酸)配体与硝酸铜的水热反应合成了ATC-Cu(Cu2(ATC))。结构表征显示,ATC-Cu中四个Cu-桨轮次级构筑单元(SBU)通过ATC配基连接在一起,构成一个4,4坐标的网络。沿b轴和c轴可以观察到由相对相邻的Cu-桨轮和4.43×5.39 Å (减去范德华半径后)的脂肪族烃腔形成的矩形通道。当减去范德华半径后,相邻Cu-桨轮之间的Cu-Cu距离仅为4.43 Å,从而在该区域内提供了相当大的双势配位相互作用,有望为乙炔产生一个强大的结合位点。此外,ATC-Cu中的脂肪族碳氢化合物空腔具有12个向内的氢原子,这些氢原子之间的平均距离较短(3.5 Å),空腔的中心为C2H2提供了另一个潜在的吸附位点。

2实验结果显示,ATC-Cu基超强乙炔纳米陷阱对C2H2的基准Qst为79.1kJ mol-1,在1×10-2 bar处的纯C2H2吸附量达到创纪录的2.54 mmol g-1,具有最高的C2H2/CO2的选择性(53.6),因而成为捕获C2H2和分离C2H2/CO2的新基准材料。

3研究人员利用原位单晶X射线衍射,揭示了C2H2分子在MOF基纳米陷阱中的位置,并确定了与C2H2强相互作用的多个结合位点。

该研究工作不仅提供了一种创纪录的C2H2吸附剂,而且提出了一种基于协同效应构建高效分离材料的新途径。

 

参考文献

Zheng Niu, et al, A MOF-based Ultra-Strong Acetylene Nano-trap for Highly Efficient C2H2/CO2 Separation, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202016225

https://doi.org/10.1002/anie.202016225 


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