电化学CO2还原（CO2R）作为一种极具吸引力的CO2减排和人工碳回收的方法，近年来得到了广泛的研究。然而，由于选择性相对较低，目前还没有有效的策略将CO2直接还原为更具附加值的C2+产品。相反，目前已经开发了大量具有高效和选择性的电催化剂，用于将CO2还原为CO初级产品，获得了其法拉第效率（FE）超过90%。在这一点上，需要进一步的电化学CO还原（COR）以获得具有高附加值的C2+产品。
近日，电子科技大学孙旭平教授，天津理工大学刘熙俊，美国SLAC国家加速器实验室Rui Cao报道了一种二维Ti3C2Tx纳米片负载的稳定的Cu-SA催化剂的合成、表征和催化活性。
文章要点
1）X-射线吸收精细结构（XAFS）分析表明，负载型Cu-SA催化剂与Ti3C2Tx基体（Cu-SA/Ti3C2Tx）上的氧配位的Cu位点相对应。此外，理论计算研究证实了Cu-SAs在Ti3C2Tx上的优异稳定性。
2）实验结果显示，当用于催化COR时，Cu-SA/Ti3C2Tx对C2产物的生成显示出前所未有的选择性（总选择性为98%），远远高于Cu-Np/Ti3C2Tx。最突出的是，与可逆氢电极（vs RHE）相比，在−0.7 V时，C2H4的最大FE值达到71%，是已报道的铜基COR催化剂中最高FE值之一。此外，Cu SA/Ti3C2Tx在68 h以上具有较高的电化学稳定性。
3）对C2H4和EtOH生成途径的进一步的理论分析结果表明，Cu-SA/Ti3C2Tx与Cu纳米颗粒相比，原子分散的Cu-O3位点有利于CO分子的C-C偶联生成关键的*CO-CHO物种，然后诱导电位确定步骤降低的自由能垒，从而实现了Cu单原子对COR的高活性和选择性。
参考文献
Bao, H., Qiu, Y., Peng, X. et al. Isolated copper single sites for high-performance electroreduction of carbon monoxide to multicarbon products. Nat Commun 12, 238 (2021)
DOI：10.1038/s41467-020-20336-4
https://doi.org/10.1038/s41467-020-20336-4
