二氧化碳电还原(CO2RR)被认为是在生产有用燃料的同时,又可以降低温室气体排放的一种很有前途的方法,CO2RR通常需要高效的电催化剂。
近日,厦门大学黄小青教授报道了富孪晶晶界的钙钛矿La2CuO4纳米竹(La2CuO4 NBs)对CO2RR制乙烯(C2H4)的法拉第效率(FE)高达60%,而块状La2CuO4的FECO值为91%。
文章要点
1)研究人员首先通过静电纺丝,然后在空气气氛下700°C煅烧2 h制备出La2CuO4 NBs。通过在计算过程中将加热速率简单地调整为1°C/min即可观察到NB的形态,其表面粗糙且仍保持3D网络结构。
2)X射线吸收光谱(XAS)表明,La2CuO4 NBs中的Cu处于Cu2+态,原位XAS检测结果表明,催化过程中没有明显的变化。密度泛函理论(DFT)计算表明,La2CuO4 NBs的高FEC2H4源于其具有本征应变的(113)活性面。能隙态的形成消除了C−C耦合的电子转移势垒,从而导致高的FEC2H4。
这项工作为利用晶界工程开发高效钙钛矿电催化剂提供了新的视角。
参考文献
Juan Wang, et al, Grain-Boundary-Engineered La2CuO4 Perovskite Nanobamboos for Efficient CO2 Reduction Reaction, Nano Lett., 2021
DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04004
https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04004