通过CO2电化学还原反应(CO2RR)将CO2直接转化为多碳液体燃料,有助于全球低碳经济。
近日,德国马普学会弗里茨·哈伯研究所Beatriz Roldan Cuenya报道了通过简便的湿化学无配体合成,成功制备了均匀包覆Ag纳米颗粒(5 nm)的Cu2O纳米立方体(NCs,35 nm)。
文章要点
1)STEM-HAADF和STEM-EDX图像显示,所制备的纯和Ag NP修饰的Cu2O NCs的边缘长度为35±7 nm。而直径为4.6±1.1 nm(3-Ag/Cu2O)和6.0±2.1 nm(5-Ag/Cu2O)的Ag NPs均匀地分布在Cu2O纳米立方体上。此外,STEM-EDX图像显示,Ag NPs和Cu2O NCs之间存在清晰的相分离。
2)实验结果显示,与纯Cu2O NCs相比,在Cu2O NCs上添加5 at% Ag的Ag/Cu2O催化剂对C2+液体产物(包括乙醇、正丙醇和乙醛)的法拉第效率提高了一倍(在-1.0VRHE下达到30%),同时甲酸盐和氢气的生成得到了抑制。
3)Operando X射线吸收光谱显示,在CO2RR过程中,Cu2O被部分还原,同时伴随着Ag在CuOx NCs上的再分散。Operando表面增强拉曼光谱数据进一步揭示了CO与Cu结合的显著变化,这些变化主要是因为CO2RR过程中形成的Ag-Cu位点,这对于C-C偶联和提高液体产品的收率至关重要。
参考文献
Antonia Herzog, et al, Operando Investigation of Ag-decorated Cu2O Nanocube Catalysts with enhanced CO2 Electroreduction toward Liquid Products, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202017070
https://doi.org/10.1002/anie.202017070