开发具有优异氧还原反应（ORR）催化活性的单原子位点（SAS）催化剂，对于可再生能源应用来说具有重要意义，但仍然具有挑战性。
近日，华中师范大学朱成周教授，顾文玲副教授报道了一种石墨烯包裹的Fe3C纳米晶（Fe3C@C）增强的Fe SAS（Fe3C@C-Fe SAS）催化剂。
文章要点
1）研究人员以氨基葡萄糖为碳源，三聚氰胺为氮源，FeCl3·6H2O为金属前驱体，采用一步C3N4限制法制备了Fe3C@C-Fe SAS。此外，引入了ZnCl2用于通过扩大前驱体的空间距离来防止其聚集。
2）SEM和TEM图像显示，所得的Fe3C@C-Fe SAS具有蛛丝状纳米片结构，具有丰富的皱纹特征，有利于比表面积的增加。HAADF-STEM图像显示，纳米晶均匀分布，平均尺寸为8.6 nm，高分辨率TEM显示，这些纳米晶具有0.237 nm的连续晶格，归属于Fe3C物种的(211)晶面。此外，HAADF-STEM图像和相应的EDS图谱显示，除了Fe3C@C纳米晶外，Fe和N物种均匀地嵌入在碳基体中。
3）实验结果显示，由于Fe和Fe3C@C纳米晶之间有很强的协同效应，Fe3C@C-Fe SAS在中性电解质中表现出优异的ORR性能，起始电位为0.99 V，30 K次循环后活性损失可以忽略不计，远远优于Pt/C催化剂。值得注意的是，所集成得锌空气电池具有74.8 mW/cm2的出色峰值功率密度和超过100小时的耐用性，这是一种最先进的不含PGM的ORR催化剂。
4）密度泛函理论（DFT）计算结果显示，Fe3C@C纳米晶的引入有利于O2分子的活化和OH*在SAS Fe上的脱附，从而加速了反应动力学，具有良好的ORR催化活性。
这项工作为设计更先进的能源型电催化剂提供了一种新的策略。
参考文献
Xiaoqian Wei, et al, Synergistically Enhanced Single-Atomic Site Fe by Fe3C@C for Boosted Oxygen Reduction in Neutral Electrolyte, Nano
Energy, (2020)
DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.105840
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.105840
