将二氧化碳(CO2)电化学转化为增值燃料或化学原料,为建立碳中性循环和缓解能源短缺提供了一条诱人的途径。活性位点分散的单原子催化剂具有更佳的电催化性能,然而其催化CO2RR倾向于生成一氧化碳(CO)而不是甲酸盐。
近日,中科院过程工程研究所张广积研究员,澳大利亚国立大学Sean C. Smith,Zongyou Yin报道了一种基于In/Zn沸石咪唑骨架热解策略制备的原子分散的In单原子催化剂(In−N−C)用于电催化CO2RR制甲酸。
文章要点
1)原子分散的In位点与碳骨架上的相邻N原子具有有很强的电子相互作用,使得CO2能够高效地转化为甲酸盐,法拉第效率约为80%。与常规的金属In催化剂或机械沉积在NC上的In相比,In-N结构显示出更高的电催化活性和选择性。此外,26771 h-1的高TOF使In-N-C成为用于CO2RR制甲酸的最佳催化剂。
2)进一步的实验和密度泛函理论(DFT)计算结果表明,孤立的In位点上形成*OCHO中间体的低能垒有效提高了CO2RR制甲酸的效率。
In单原子催化剂的最佳原子利用率、优异的电催化性能和均匀的活性位点为CO2RR制甲酸的实际应用提供了一种有效途径。
参考文献
Peilong Lu, et al, Atomically Dispersed Indium Sites for Selective CO2 Electroreduction to Formic Acid, ACS Nano, 2021
DOI: 10.1021/acsnano.1c00858
https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.1c00858