电催化剂在加速包括多电子和质子转移在内的缓慢电化学CO2还原(ECR)过程中起着关键作用。
近日,浙江大学侯阳研究员,澳大利亚新南威尔士大学戴黎明教授,华中师范大学邱明副教授报道了利用旋转蒸发和煅烧相结合方法制备了一种具有原子分散的Ni-Nx位点的碳基质负载的Ni纳米颗粒(NPs)杂化ECR电催化剂(Ni@NiNCM)。
文章要点
1)实验结果显示,新型Ni@NiNCM电催化剂在流动池中的电流密度高达100 mA cm-2的条件下,具有出色的ECR性能,CO选择性超过90%。
2)像差校正扫描透射电子显微镜(AC-STEM)和X射线吸收光谱(XAS)表征结果证实了Ni@NiNCM电催化剂优异的ECR性能源于原子分散的Ni-Nx活性位点与附着在碳载体上的Ni NPs之间的协同作用。
3)密度泛函理论(DFT)计算进一步表明,Ni NPs能够促进邻近原子分散的Ni-Nx活性位点从Ni NPs催化的水解离中捕获质子,并显著加速HAD向相关ECR中间体的转移,这与实验观察到的结果相一致。
这种质子捕获策略普遍适用于设计和制备用于各种电化学反应,甚至超过ECR的各种高性能催化剂。
参考文献
Xinyue Wang, et al, Proton capture strategy for enhancing electrochemical CO2 reduction on atomically dispersed metal-nitrogen active sites, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202100011
https://doi.org/10.1002/anie.202100011