高载流子复合速率和低电荷转移阻碍了聚合物氮化碳的光催化效率。
有鉴于此,中国科学院大连化学物理研究所刘健研究员、黑龙江大学蒋保江研究员和焦艳清等人,通过碳掺杂构建具有大π-电子共轭体系的一维带状氮化碳,实现了对其电子结构和形貌的同步控制。
本文要点
1)烟酸,一种带有羧基和吡啶环的单体,三聚氰胺在水热过程中通过氢键来组装条状超分子。外周吡啶单元和氢键都对烟酸和三聚氰胺沿一维方向自组装形成条状前体具有重要影响。
2)随后,通过前驱体的煅烧处理获得一维薄的多孔条状氮化碳。所制备的一维带状氮化碳由于碳掺杂和多孔结构而具有有效的π离域,可以加速电荷和质量转移并提供额外的活性位点。
3)理论和实验结果均表明,碳掺杂(吡啶杂环)可通过操纵能带位置来缩小带隙并增加π电子密度。因此,一维多孔薄带状氮化碳实现了在可见光照射下的析氢速率(126.2 µmol h-1),远远超过聚合氮化碳(PCN)(7.2 µmol h-1)的值(约18倍)。
参考文献:
Qi Li et al. Porous Carbon Nitride Thin Strip: Precise Carbon Doping Regulating Delocalized π‐Electron Induces Elevated Photocatalytic Hydrogen Evolution. Small, 2021.
DOI: 10.1002/smll.202006622
https://doi.org/10.1002/smll.202006622