在电化学还原二氧化碳的问题中,发现地球上丰富的、高效的和选择性的催化剂对于实现碳中性能源循环的技术是至关重要的。
有鉴于此,美国宾夕法尼亚州立大学Thomas E. Mallouk教授等人,采用光学高通量筛选方法来研究CO2电还原的多金属催化剂。
本文要点
1)采用了一种原本用于液相甲醇电催化的高通量光学筛选方法来研究CO2RR电催化。由于在气体电解槽中实现了CO2RR的高电流密度,将这种方法应用于通过气体扩散电极进行的CO2输送。合金催化剂阵列是通过自动液体处理器沉积金属盐水溶液,然后进行肼还原而制备的,并通过基于荧光的光学技术并行筛选。
2)通过构建不同合金元素的催化活性图,并通过原子对分布函数(PDF)方法使用x射线散射分析来了解最活跃成分的结构,证明了该方法的实用性。在Au、Ag、Cu、Zn四种元素组合中,Au6Ag2Cu2和Au4Zn3Cu3被认为是它们各自三元系中活性最高的组成。
3)这些三元电催化剂比任何二元组合都具有更高的活性。相对于通过相同方法制备的Au,最佳三元催化剂在-0.4至-0.8 V(vs RHE)的电位下,电流密度增加了5倍。CO2还原和析氢的电化学Tafel图表明,三元催化剂虽然比表面积大,但与纯金相比,在析氢反应中的催化性能较差。
参考文献:
Jeremy L. Hitt, et al. A high throughput optical method for studying compositional effects in electrocatalysts for CO2 reduction. Nat Commun, 2021.
DOI: 10.1038/s41467-021-21342-w
https://doi.org/10.1038/s41467-021-21342-w