高载流子复合速率和低电荷转移严重制约了聚合物氮化碳的光催化效率。
近日,中科院大连化物所刘健研究员,黑龙江大学蒋保江研究员,焦艳清从碳掺杂的角度出发,构建了一维条状碳氮化物(Nic-CN),通过碳掺杂形成一个大的π-电子共轭体系,从而实现了对其电子结构和形貌的同步控制。
文章要点
1)研究人员选择含有羧基(-COOH)和吡啶环的单体烟酸(NA)和三聚氰胺在水热条件下通过氢键组装成条状超分子前驱体。外围吡啶单元和氢键在NA和三聚氰胺的一维自组装形成条状前驱体的过程中均具有显著影响。随后,对前驱体进行煅烧处理,得到了Nic-CN。
2)所制备的Nic-CN具有从碳掺杂和多孔结构引起的有效π离域,可以加速电荷转移和传质,并提供额外的活性中心。理论和实验结果均表明,碳掺杂(吡啶杂环)通过改变能带位置,使带隙变窄,提高了π电子密度。
3)实验结果显示,Nic-CN在可见光照射下具有出色的析氢速率(126.2 µmol h−1),远远超过聚合物氮化碳(约18倍)的析氢速率(7.2 µmol h−1)。
参考文献
Qi Li, et al, Porous Carbon Nitride Thin Strip: Precise Carbon Doping Regulating Delocalized π-Electron Induces Elevated Photocatalytic Hydrogen Evolution, Small 2021
DOI: 10.1002/smll.202006622
https://doi.org/10.1002/smll.202006622