设计双功能电催化剂来实现高效的析氧/氧还原反应(OER/ORR)是非常需要的。

有鉴于此，武汉大学郭宇铮教授和剑桥大学Zhaofu Zhang等人，通过密度泛函理论(DFT)计算，验证了嵌入缺陷g-C₃N₄中的单一过渡金属(TM)用于双功能氧电催化的可行性。

本文要点

1）结合DFT和ML的研究，已经全面探索了TM/VN-CN作为高效OER和ORR双功能催化剂的可行性。结果表明，在有N空位的g-C₃N₄上负载的TM原子(TM/VN-CN)是稳定的，并且可以合成。TM和VN-CN之间较强的RMSI可以保证TM/VN-CN的稳定性。

2）值得注意的是，Rh/VN-CN对OER和ORR的过电位分别为0.32和0.43 V，被认为是一种有前途的双功能催化剂。根据*OH、*O、*OOH吸附能的比例关系，建立了火山图和等高线图。OER/ORR活性的起源是由d带中心的描述符和d轨道电子数乘以TM的电负性来揭示的。

3）此外，利用机器学习(ML)算法分析催化活性与一系列结构和原子特征之间的内在相关性。第一电离能（Im）和TM原子的电荷转移（Qe）是与吸附行为有关的两个重要描述符。

总之，结合DFT和ML的工作不仅选择了有前途的双功能氧电催化剂，而且为单原子催化剂的设计和更有效的催化剂的发现提供了指导。

参考文献：

Huan Niu et al. Single-Atom Rhodium on Defective g-C₃N₄: A Promising Bifunctional Oxygen Electrocatalyst. ACS Sustainable Chem. Eng., 2021.

DOI: 10.1021/acssuschemeng.0c09192

https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.0c09192