甲烷直接氧化制甲醇是一个具有100%原子经济的过程，但由于甲烷的活化和甲醇的过氧化之间的矛盾，甲烷直接氧化制甲醇仍然是一个巨大的挑战。

近日，中科大曾杰教授，李微雪教授，李洪良报道了在光照射下，水能够使甲烷在黑磷纳米片上的Au单原子（Au₁/BP）上温和地氧化成甲醇，选择性超过99%。

文章要点

1）实验结果显示，在90 °C光照（1.2 W）、33 bar混合气体（CH₄:O₂=10:1）加压的水中，Au₁/BP纳米片的质量活性达到113.5 μmol g_catal⁻¹，活化能为43.4 kJ mol⁻¹。

2）机理研究表明，在光照射下，水有助于O₂的活化，产生反应性羟基和·OH自由基。羟基与甲烷在Au单原子上反应生成水和CH₃*物种，然后CH₃*通过·OH自由基氧化生成甲醇。考虑到整个过程中水的循环利用，这里的水也可以当作催化剂。

参考文献

Luo, L., Luo, J., Li, H. et al. Water enables mild oxidation of methane to methanol on gold single-atom catalysts. Nat Commun 12, 1218 (2021).

DOI：10.1038/s41467-021-21482-z

https://doi.org/10.1038/s41467-021-21482-z