单原子催化剂（SAC）已成为能量转换研究的前沿，但不幸的是，它们的活性来源以及这些材料的同步加速器谱图的解释仍不明确。

有鉴于此，韩国成均馆大学基础科学研究所Hyoyoung Lee教授等人，通过实验和理论相结合的方法，报告了Co SACs在HER中活性的起源。系统的密度泛函理论计算表明，边缘位置（锯齿形和扶手形）是石墨烯基Co（钴）SAC在析氢反应(HER)中活性的主要原因。然后，在理论结果的指导下合成了边缘富集的(E)-Co单原子（SAs）。

本文要点

1）首先，通过系统的DFT计算，研究了具有代表性的Co SACs模型，即Co-4N- plane（Co-4N-P），Co-2N‐armchair（Co-2N-A）和Co-2N-zigzag（Co-2N-Z），其中检测了27个可能的HER活性位点。在发现边缘模式（Co-2N-A和Co-2N-Z）具有最高的HER活性的理论指导下，制造了边缘丰富的Co SAC（E-Co SA）。

2）然后，将实验结构与DFT模型相结合的监督学习技术应用于E - Co SAs的同步加速器光谱分析，得到的Co构型为:Co-4N- plane 为65.49％，Co-2N‐armchair为20.86%和Co‐2N‐zigzag为20.86％，与Athena拟合结果吻合较好。

3）值得注意的是，E-Co SA对HER具有较高的质量活性和稳定性，其性能可与商用Pt/C和过渡金属SAC在碱性介质中的性能相媲美。

总之，该工作将理论建模、实验XAFS光谱和催化性能紧密联系起来，不仅揭示了Co SAs的活性起源，而且可以作为其他催化剂结构分析的基石，指导其他许多重要过程中纳米催化剂的合理设计。

参考文献：

Xinghui Liu et al. Identifying the Activity Origin of a Cobalt Single‐Atom Catalyst for Hydrogen Evolution Using Supervised Learning. Advanced Functional Materials, 2021.

DOI: 10.1002/adfm.202100547

https://doi.org/10.1002/adfm.202100547