电催化CO2还原反应（CO2RR）可以将CO2转化为增值原料，具有操作条件温和、操作方便、产物可调以及与快速增长的可再生能源（如太阳能、风能）具有协同作用等诸多优点，被认为是实现碳循环再平衡的最具吸引力的途径之一。
近日，澳大利亚新南威尔士大学戴黎明教授，中科院福建物构所温珍海研究员，浙江大学侯阳研究员综述了选择性电催化CO2RR制增值化学品的最新研究进展。
文章要点
1）由两个电极和电解质组成的电解槽是实施CO2RR的关键步骤，作者总结了可决定CO2RR性能的电解槽配置、电极结构以及电解质类型的研究进展。并综合考虑了其他影响CO2RR性能的因素，如温度、压力和pH。
2）作者总结了用于CO2RR催化剂设计的理论计算的研究进展。首先概括了成功应用在析氢/氧化反应（HER / HOR）和氧还原反应（ORR））的电化学热力学框架（ETF，也称为“ CHE”）。总结了将ETF扩展到CO2RR的研究（揭示Cu催化剂上CO2RR的机理和反应途径；过渡金属在CO2RR中的扩展应用；C2生产的进一步应用），然后总结了优化ETF的研究以解决其存在的主要问题。
3）可以通过改变催化剂的结构来调节其CO2RR电催化活性和产物选择性。目前主要有两种通用策略来提高电催化剂的活性：1）增加给定电极上的活性位点数量（例如，通过改进的催化剂结构，每克暴露更多的活性位点）；2）提高每个活性位点的固有活性。两种策略可以彼此之间协同进行，以最大化电催化剂的性能。作者总结了用于提高CO2RR性能的电催化剂设计策略（纳米结构、负载型电催化剂、杂原子掺杂、合金化与核壳(层)结构、引入缺陷、改性和限域）。其中纳米结构，载体和成形策略可以大大增加活性位点的数量，而合金化，核壳结构，缺陷引入，修饰，基于纳米结构材料的限域策略以及杂原子掺杂可以进一步增加每个活性位点的固有活性。
4）作者根据催化剂和相应的还原产物（例如CO，甲酸/甲酸，醛，醇，烃，乙酸盐/乙酸和草酸盐）的分类，总结了用于CO2RR的各种电催化剂。对于每种催化剂，通过展示具体研究实例阐明了催化剂的设计策略和结构-性能关系。
5）作者最后指出，电化学CO2转化的基础研究和实际商业应用中仍然面临着严峻挑战，包括：1）开发具有高选择性，高稳定性和高活性，可以电催化CO2转化的高性能电催化剂；2）为了实际应用，需要考虑电催化剂的产率和成本；3）CO2RR电催化剂的耐久性问题；4）关于CO2RR电催化的机理研究仍然不足；5）研究CO2RR电催化反应条件（即，温度，电解质pH和压力等）的影响，以提高催化效率；6）直接从CO2排放中进行进料以降低大气CO2浓度；7）重点考虑电催化CO2RR中阳极一侧的反应。
参考文献
Genxiang Wang, et al, Electrocatalysis for CO2 conversion: from fundamentals to value-added products, Chem. Soc. Rev., 2021
DOI: 10.1039/d0cs00071j
https://doi.org/10.1039/d0cs00071j
