在降低CO₂电还原过电位的同时有效地提高选择性一直是一个挑战。

有鉴于此，浙江大学侯阳研究员、华中师范大学邱明副教授和浙江工业大学何锋教授等人，报道了采用静电纺丝和炭化相结合的方法合成的电负性N原子和配位不饱和Ni-N₃部分共锚定碳纳米纤维催化剂(Ni-N₃-NCNFs)。

本文要点

1）该催化剂的最大法拉第效率（F.E.）为96.6％，起始电势为-0.3 V，Tafel斜率低至71 mV dec^-1，并在100小时内具有较高的稳定性。像差校正扫描透射电子显微镜，X射线吸收光谱和X射线光电子能谱确定了原子分散的Ni-N₃位点，其中Ni原子由三个吡啶N原子键合。

2）在Ni-N₃-NCNFs中，大量的负电性N掺杂物毗邻Ni-N₃中心。理论计算表明，配位不足的Ni-N₃中心和它们的第一个相邻的C原子均被多余的N掺杂剂修后，对CO₂吸附和水解离过程均有促进作用，从而加速CO₂ER动力学过程。

3）此外，以Ni-N₃-NCNFs为阴极的Zn-CO₂电池，在放电过程中最大功率密度为1.05 mW cm⁻²,CO的法拉第效率为96%，为电能输出和化学转化提供了一种很有前景的方法。

参考文献：

Wanzhen Zheng et al. Highly Boosted Reaction Kinetics in Carbon Dioxide Electroreduction by Surface‐Introduced Electronegative Dopants. Advanced Functional Materials, 2021.

DOI: 10.1002/adfm.202008146

https://doi.org/10.1002/adfm.202008146