合理设计储量丰富的过渡金属氧化物(TMOs)催化剂是发展可持续化工过程的迫切需要。
近日,安徽工业大学汤骏副教授,柯清平副教授,温州大学陈伟报道了通过间隙氮工程,成功构建了一种先进的具有丰富的氧空位(OVs)的氮掺杂的N-MnxCo3-xO4催化剂。
文章要点
1)由Mn3+取代Co3+和相邻间隙氮的存在引起的八面体畸变引起了强Jahn-Teller(J-T)效应,是制备N-MnxCo3-xO4催化剂的关键。
2)当用于苯胺到偶氮苯的分子间氧化脱氢(ODH)时,N-MnxCo3-xO4催化剂在60 °C时对任何所需的产品均显示出超过99%的产率,连续10个周期以上,产率大于80%。,而MnxCo3-xO4和市售MnOx催化剂的产率分别为39%和低于16%。
3)研究人员通过多种光谱技术对N-MnxCo3-xO4催化剂进行了精细结构分析,揭示了其优异的催化性能与间隙氮工程引起的不饱和Mn配位密切相关,这种配位可以提高化学反应效率。
研究结果突出了N-MnxCo3-xO4催化剂作为一种高效、广泛适用、可回收利用的催化剂在ODH反应中的应用前景。此外,研究工作还为基于间隙氮工程的高活性TMOs催化剂的操作和调控提供了一个有效、简单的途径。
参考文献
Yangxin Jin, et al, Jahn-Teller distortion assisted interstitial nitrogen engineering: enhanced oxygen dehydrogenation activity of N-doped MnxCo3−xO4 hierarchical micro-nano particles, Nano Res., 2021
DOI: 10.1007/s12274-020-3266-y
https://doi.org/10.1007/s12274-020-3266-y