开发用于在酸性条件下进行总水分解的高效双功能电催化剂是发展质子交换膜电解槽(PEMWEs)的关键步骤。
近日,中科院福建物构所曹荣研究员,Wei Zhuang,曹敏纳研究员首次报道了合成了一种具有Au核和AuIr2合金壳的核壳结构纳米颗粒(Au@AuIr2)。
文章要点
1)以油胺为溶剂和还原剂,采用一锅法合成了AuIr核壳纳米颗粒。在低温下,氧化还原电位较高的Au在Ir之前被还原,然后形成Au核。随着温度的升高,Ir原子以原子扩散的方式沉积在Au表面,形成Au−Ir合金表面。当反应时间延长到3 h时,所有的纳米颗粒都形成了均匀的Au@AuIr2。
2)Au@AuIr2对析氧反应(OER)的固有(质量)活性是商用Ir催化剂的4.6(5.6)倍。此外,其具有可媲美商业化Pt/C催化剂的析氢反应(HER)电催化性能。
3)值得注意的是,当Au@AuIr2既用作阳极催化剂又用作阴极催化剂时,整个水分解池在1.55 V的低池电压下具有10 mA/cm2的总电流,并保持了40 h以上的催化活性,这大大超过了工业催化剂对(Ir/C||Pt/C,1.63 V,活性在数分钟内下降),是所报道的最有效的双官能电催化剂之一。
4)密度泛函理论(DFT)计算和基于X射线的结构分析表明,由Au和Ir之间的电子相互作用引起的部分氧化表面为不同中间体的结合提供了平衡,并显著提高了OER性能。
参考文献
Huimin Wang, et al, Significantly Enhanced Overall Water Splitting Performance by Partial Oxidation of Ir through Au Modification in Core−Shell Alloy Structure, J. Am. Chem. Soc., 2021
DOI: 10.1021/jacs.0c12740
https://dx.doi.org/10.1021/jacs.0c12740