现代社会对便携式耗能设备的迫切需求，推动了大功率超级电容器和高能电池的发展。扩大更广泛的实际应用的主要先决条件是先进的电极材料和对基础电化学过程的更深入了解。由于其独特的物理化学性质，二维材料，如石墨烯、过渡金属碳化物、氮化物和二卤族化合物，具有特殊的前景。在不拆卸设备的情况下，表征它们在实际操作条件下(operando)或操作现场(in situ)下的行为，有助于揭示必要的动力学信息。通过识别有害和有益的机制，这些原位和operando表征技术使研究人员能够研究现有材料中的关键问题，并开发具有增强性能的新材料。

有鉴于此，中国科学院大连化学物理研究所吴忠帅研究员、傅强研究员和德国马普高分子研究所Klaus Müllen教授等人，综述了2D模型材料在电化学储能器件中的原位动态表征最新进展。

本文要点

1）首先简要介绍了二维材料的制备及其电化学储能应用。因此，主要关注的是制备方法对所得电极结构和电化学性能的影响。然后，详细讨论了超级电容器和锂电池运行的电化学机理。最后，展望了应用in situ和operando技术对2D材料进行建模以揭示一些重要过程的前景和未来方向。

2）近十年来，二维材料由于其独特的物理化学性质，在超级电容器和锂电池中的开发和应用取得了很大的进展。然而，在实际操作条件下的许多过程如电化学反应，降解和热分解仍未得到充分研究。深入了解充放电过程中的这些重要电化学现象，对进一步改进储能器件具有重要意义。许多先进的原位和operando表征技术为电极、电解质、电解质-电极界面的结构、形态和化学特性以及它们与电化学性能的相关性提供了前所未有的认识。2D材料开启了能量存储的新篇章，它们为原位表征和机理分析提供了理想的模型结构。

3）然而，该领域的挑战和未来前景如下：1）尽管在基础研究中合成了大量2D材料，但它们的可扩展制造仍然是一个巨大的挑战。2）在超级电容器和锂电池系统中应用实际相关的原位和动态表征技术仍处于起步阶段。某些系统根本没有通过原位技术进行研究，尤其是那些使用液体电解质的系统。3）用于原位研究的模型设备与“真实”设备之间仍然存在一定的差距。进一步开发新的分析方法是必要的。4）特定的技术只能提供有限的信息，有必要集成多种表征技术对其机理进行统一描述。5）通过原位和动态技术研究的实验通常会产生大量数据，但发现动态过程的重要方面是一项艰巨的任务。6)最后，这些原位和操作技术为其他电化学系统，如钠、钾、铝和锌离子电池，提供了巨大的前景，这些技术的发展具有普遍的重要性。

参考文献：

Caixia Meng et al. In Situ and Operando Characterizations of 2D Materials in Electrochemical Energy Storage Devices. Small Science, 2021.

DOI: 10.1002/smsc.202000076

https://doi.org/10.1002/smsc.202000076