非均相催化剂通常在高压下以较高的表面覆盖率工作，这会显着影响其催化性能。

有鉴于此，复旦大学徐昕教授等人，提出了一种用于原位理论分析的方案，以精确和有效地探索Adlayer的现场动力学，以Rh(111)表面上的合成气转化为例。

本文要点

1）尽管经常强调共吸附物会极大地影响中间体的反应活性，但该研究表明，中间体可以诱导出一种对自身最佳的局部环境，从而优化反应路径。

2）常用的平均场模型不能解释这种动态的和特定于中间体的局部覆盖变化，因此不能再现对压力依赖的选择性变化的实验结果。

3）该研究提供了有关局部表面覆盖如何调整催化的新见解，强调了operando理论分析在理解催化现象中的重要性，并为催化剂的合理设计提供了有力的工具。

参考文献：

Zheng Chen et al. Dynamic and Intermediate-Specific Local Coverage Controls the Syngas Conversion on Rh(111) Surfaces: An Operando Theoretical Analysis. ACS Catal., 2021.

DOI: 10.1021/acscatal.0c05070

https://doi.org/10.1021/acscatal.0c05070