合理设计和控制单原子位点的电催化剂可以实现前所未有的原子利用率和催化性能,然而在多金属合金中仍然极具挑战性。
近日,南方科技大学权泽卫教授报道了通过原子电偶置换在有序PtBi纳米板(PtBi-Rh1)上分离Rh原子,并随后通过电化学去合金化转变为具有拉伸应变的Pt-Rh单原子合金(PtBi@PtRh1)。
文章要点
1)实验结果表明,PtBi@PtRh1是碱性电解液中具有最佳的乙醇氧化反应(EOR)催化性能。在0.6 V(vs RHE)下具有5417 mA mg−1Pt+Rh的高质量活度以及峰电位处13020 mA mg−1Pt+Rh,分别是PtBi-Rh1纳米板/PtBi纳米板/商用Pt/C催化剂的64.5/70.4/12.3和2.7/19.4/12.1倍。重要的是,PtBi@PtRh1具有24.6%的C1路径选择性,对CO/CH3CHO中间体具有很强的抗中毒能力,并且通过定期更新电解质,在10万秒的运行中具有很好的耐久性。
2)密度泛函理论(DFT)计算结果显示,PtBi@PtRh1中有效的Rh1和拉伸应变在促进乙醇和关键表面中间体的吸附以及中间体的C-C键断裂方面具有协同作用。
这种具有拉伸应变的单原子合金的简易合成提供了构建模型纳米结构的新策略,加速了高效电催化剂的发展。
参考文献
Shuiping Luo, et al, A Tensile-Strained Pt–Rh Single-Atom Alloy Remarkably Boosts Ethanol Oxidation, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202008508
https://doi.org/10.1002/adma.202008508