为了提高具有极高理论能量密度的锂氧（Li-O₂）电池的性能，人们通常在液态电解质中添加氧化还原介体（RMs）来辅助充电过程，降低过电位。然而，穿梭效应和RMs对锂金属负极的不稳定性降低了Li-O₂电池的循环性能。

近日，清华大学南策文院士，李亮亮副研究员报道了一种挥发-溶解策略来为Li-O₂电池提供RMs，即将2,2,6,6-tetramethyl-1-piperidinyloxy（TEMPO）引入组装电池外的O₂气氛中（TEMPO-O₂）。

文章要点

1）与将TEMPO直接加入液态电解质的常规方法相比，气态TEMPO的挥发-溶解供应减轻了TEMPO和锂金属负极之间的寄生反应。在含有TEMPO-O₂的锂电池中，放电-充电反应仍然是Li₂O₂的形成和分解，但在TEMPO-O₂气氛下，Li₂O₂纳米片而不是典型的环状Li₂O₂作为放电产物均匀地分布在CNTs的壁上。在充电过程中，挥发性TEMPO对Li₂O₂分解的有效氧化还原调节使Li-O₂电池在3.7 V下具有低充电平台（vs. Li/Li⁺）。

2）通过优化O₂气氛中挥发性TEMPO的量，研究人员获得了250 mA g^-1下，可400次循环以及1600 h的超长循环寿命的Li-O₂电池。此外，基于聚合物电解质的Li-O₂电池在500 mA g^-1的较高电流密度下也具有较长的循环寿命（960 h）。

3）采用挥发性TEMPO策略，无需重新组装电池，即可实现TEMPO的实时补充，而且对不同类型的电解质和正极具有普适性。此外，该策略还有效地缓解了TEMPO对锂负极的穿梭效应。同时，挥发-溶解策略也可用于其它含气体的碱金属电池，如Li-O₂、Li-CO₂和Na-O₂电池。

参考文献

Wei Yu , Xinbin Wu , Sijie Liu , Hirotomo Nishihara , Liangliang Li , Ce-Wen Nan , A volatile redox mediator boosts the long-cycle performance of lithium-oxygen batteries, Energy Storage Materials (2021)

DOI：10.1016/j.ensm.2021.04.003

https://doi.org/10.1016/j.ensm.2021.04.003