CO2加氢制CH3OH是未来可再生能源方案的重要反应。近日,荷兰埃因霍芬理工大学Emiel J. M. Hensen报道了对通过火焰喷雾热解法制备的Cu/ZnO、Cu/CeO2和Cu/ZnO−CeO2催化剂进行了比较。改变了Cu的负载量和载体组成,以阐明Cu−ZnO和Cu−CeO2之间的相互作用的影响。
文章要点
1)由于Cu−CeO2的强相互作用,CeO2的加入改善了Cu相对于ZnO的分散性。三元Cu/ZnO−CeO2催化剂的CH3OH选择性明显高于Cu/CeO2和Cu/ZnO二元催化剂。在高Cu负载量(约40 wt%)条件下制备的Cu/ZnO−CeO2催化剂与工业Cu-ZnO催化剂相比,具有较高的CH3OH选择性。
2)研究人员利用原位IR光谱分析了还原型催化剂中金属−载体之间的相互作用,并对Cu−Zn−Ce氧化物催化剂上的CO2加氢反应进行了深入研究。Cu−CeO2和Cu−ZnO的协同作用提高了CH3OH选择性。即Cu−ZnO相互作用通过Zn修饰的Cu活性位点促进CO2加氢生成CH3OH。而由于Cu的高甲酸盐覆盖率和CO中间体加氢生成CH3OH的高速率,Cu−CeO2的相互作用抑制了逆水−煤气变换反应。
研究结果突出了微调金属−载体相互作用的潜力,从而开发用于CO2加氢制CH3OH的改进型Cu基催化剂。
参考文献
Jiadong Zhu, et al, Flame Synthesis of Cu/ZnO−CeO2 Catalysts: Synergistic Metal−Support Interactions Promote CH3OH Selectivity in CO2 Hydrogenation, ACS Catal. 2021
DOI: 10.1021/acscatal.1c00131
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c00131