由于热催化和电催化环境之间的材料不相容性，了解由高温或电势驱动的反应之间的差异仍然具有挑战性。

有鉴于此，斯坦福大学Thomas Jaramillo等人，使用衍生自聚丙烯腈（NiPACN）的Ni，N掺杂碳催化剂研究了热催化和电化学催化反应环境的兼容，发现当使用相同的Ni、N掺杂碳催化剂时，无论是在电化学还是热驱动下，原子分散的Ni位点都有利于CO₂对CO的选择性催化。

本文要点

1）Ni, N掺杂碳(NiPACN)，一种将CO₂还原为CO (CO₂R)的电催化剂，也可以通过反向水煤气变换（RWGS）选择性地热催化CO₂转化为CO，这代表了两种反应环境中催化现象的直接类比。发现NiPACN催化剂对于电化学CO₂R和热CO₂转化为CO的RWGS都是有效的。

2）先进的表征技术表明，NiPACN可能促进了分散Ni位点上的RWGS，这与CO₂R活性位点的研究一致。构建了一个包括温度和电势的广义反应驱动力，并提出NiPACN由于较低的内在势垒，可以促进CO₂R中相对于RWGS更快的动力学。

3）这些结果促使定义一个广义的反应驱动力来直接比较CO₂R和RWGS的催化速率。NiPACN催化的电化学CO₂R表现出比RWGS高得多的CO生成速率，在电化学环境中具有更小的决定速率的过渡态势垒。

总之，该工作定量地将不同反应环境中的催化现象联系起来，为该领域的研究提供了一种范式。

参考文献：

David Koshy et al. Bridging thermal catalysis and electrocatalysis: Catalyzing CO₂ conversion with carbon‐based materials. Angew., 2021.

DOI: 10.1002/anie.202101326

https://doi.org/10.1002/anie.202101326