尽管原子分散在碳材料上的Fe-N₄ (Fe-NC)在氧还原反应(ORR)中具有巨大的潜力，但精确控制Fe的电子结构以提高催化性能，以及对催化机理的全面理解仍有待进一步研究。

有鉴于此，华南理工大学王秀军教授和李白滔教授等人，设计了一种新颖的方法，通过控制S掺杂的含量和种类（即噻吩类S和氧化S）来增强单个Fe-N₄中心的动力学活性。

本文要点

1）由于限制和催化作用，将Mg(OH)₂模板与KOH活化相结合的创新策略优先生成氧化的S，并同时构建具有高Fe负载量（2.93 wt％）和分层孔的多孔碳。

2）理论计算表明，相邻的S可以影响Fe-N₄位点的电子构型，增加Fe原子周围的电子密度，从而优化中间体的吸附能，大幅加速反应动力学，其趋势如下：氧化S掺杂>噻吩类S掺杂>原始Fe-N₄。

3）受益于Fe‐N₄位点的高活性和可及性，最佳的FeNC‐SN‐2电极在高功率密度下显示出令人印象深刻的ORR活性，同时在锌空气电池和微生物燃料电池中保持出色的耐用性。

总之，该工作为制备具有杂原子掺杂稳定的单原子金属Nx位点，并应用于各种高性能应用铺平了道路。

参考文献：

Chunfeng Shao et al. A Versatile Approach to Boost Oxygen Reduction of Fe‐N₄ Sites by Controllably Incorporating Sulfur Functionality. Advanced Functional Materials, 2021.

DOI: 10.1002/adfm.202100833

https://doi.org/10.1002/adfm.202100833