ACS Catal:Pt1/B、N共掺杂碳改善电化学臭氧反应效率
纳米技术 纳米 2021-04-21

环境友好的电化学制备臭氧过程EOP在对样品进行原位杀菌、褪色中具有较好的应用前景,有鉴于此,浙江工业大学王建国、钟兴等报道了一种Pt-SAs/BNC催化剂,该催化剂中Pt单原子修饰在B/N共掺杂纳米棒上。通过电化学原位生成臭氧的反应过程,提供了一种高浓度活性氧中间体物种的环境,能够通过改善电化学制备臭氧的热力学、动力学,从而改善中性条件电化学制备臭氧反应的性能。

本文要点:

(1)

催化剂制备。通过硼酸、尿素、PEG-2000、三聚氰胺、Pt(acac)2溶解混合干燥,随后在900 ℃N2保护条件中煅烧,得到Pt1/BNC。当Pt的担载量低于3 %,材料中的Pt呈单原子分布。

当电流密度为50 mA cm-2,Pt-SAs/BNC催化剂的EOP催化反应的法拉第效率为21 %,该结果是商业β-PbO2性能的两倍。

(2)

DFT计算结果显示,B、Pt之间通过协同作用改善了电催化制备臭氧反应的性能。

反应过程中包括6电子转移,包括O2-O偶联、1分子O3脱附两步。B、Pt之间通过协同作用改善了电催化制备臭氧反应的性能,催化剂界面B位点捕捉并且稳定O2*中间体,Pt位点能够吸附、生成OH-。O2*/O3*中间体通过基底-分子电子转移、p-π*共轭效应,稳定在B位点上。


此外,Pt-SAs/BNC催化剂在降解多种农药、抗生素等展示了显著的电化学降解性能改善效应,说明这种催化剂具有广泛的环境领域应用。

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参考文献

Yu Gu, Shibin Wang, Huaijie Shi, Jun Yang, Suiqin Li, Haiyang Zheng, Wenbin Jiang, Jia Liu, Xing Zhong*, and Jianguo Wang*, Atomic Pt Embedded in BNC Nanotubes for Enhanced Electrochemical Ozone Production via an Oxygen Intermediate-Rich Local Environment, ACS Catal. 2021, 11, 5438–5451

DOI: 10.1021/acscatal.1c00413

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c00413


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