目前,柴油车后处理泄漏氨已经引起了严重的环境污染问题,因此迫切需要开发一种高效的脱氨催化剂。
近日,中科院生态环境研究中心贺泓院士报道了利用Operando光谱(DRIFT-MS和DR-UV—vis)研究了Ag/Al2O3催化剂上的氨选择催化氧化的反应机理。
文章要点
1)表征结果显示,具有较低Ag负载量的Ag/Al2O3样品以Ag离子物种为主,而在10 wt%的Ag/Al2O3样品上则存在有大量的Ag纳米颗粒。Operando DR-UV−vis分析结果表明,Ag纳米颗粒是氨氧化的活性中心,而Ag阳离子在该反应中具有惰性。
2)在NH3氧化过程中,Ag纳米颗粒上的氧活化导致金属Ag的氧化,而NH3脱氢又减少了被氧化的Ag物种。值得注意的是,在10 wt% Ag/Al2O3上的NH3-SCO反应可分为三个区域:起燃区(N2+N2O)、高效区(N2)和高温区(N2+NO)。NH3氧化的反应途径与Ag纳米颗粒上的氧活化密切相关,即缓慢的活化速率会导致N2O的生成,而快速的活化会导致NH3的快速脱氢生成NO。与之相反,适当的O2活化和NH3脱氢速率对于NH3氧化过程中N2的形成至关重要。
参考文献
Guangyan Xu, et al, Unraveling the Mechanism of Ammonia Selective Catalytic Oxidation on Ag/Al2O3 Catalysts by Operando Spectroscopy, ACS Catal. 2021
DOI: 10.1021/acscatal.1c01054
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01054