Mordenite型丝光沸石分子筛是二甲醚DME羰基化合成乙酸甲酯反应目前前景最好的催化剂，这种催化剂具有优异的起始催化活性、选择性，但是容易因为催化反应中产生的积碳导致失活，目前普遍人们认为分布于12元环（B_12-MR）中的Brønsted酸位点BAS产生积碳是导致催化剂失活的主要原因。但是目前在一些DME催化过程中发现不同的催化剂失活现象，因此深入理解DME羰基化反应中的催化剂失活现象非常必要。有鉴于此，天津大学黄守莹、Jing Lv等报道了8元环、12元环中的BAS酸性位点在导致催化剂失活中的作用。作者在催化剂的不同结构孔道中修饰浓度精确控制的BAS位点，考察后发现B_8-MR是导致积碳现象的主要原因。

本文要点：

（1）

通过动力学研究、原位红外、GC-MS、程序升温氧化-MS等表征技术，确定了DME羰基化反应初期催化剂失活的主要原因在于BAS位点，尤其是在8-MR型BAS位点。

（2）

通过首次在实验中发现8-MR在导致催化剂失活的作用，这项发现将促进羰基化催化剂的设计和发展。同时，作者在实验表征中并未测试发现烯酮物种（该中间体通常被认为是生成首个C-C键的重要中间体物种，被认为是导致催化剂快速失活的主要原因），因此作者认为可能有其他可能导致催化剂失活的原因。通过DFT计算、先进的表征技术，能够促进导致产生积碳原因的研究进一步发展。

参考文献

Zaizhe Cheng, Shouying Huang*, Ying Li, Kai Cai, Yue Wang, Mei-yan Wang, Jing Lv*, and Xinbin Ma, Role of Brønsted Acid Sites within 8-MR of Mordenite in the Deactivation Roadmap for Dimethyl Ether Carbonylation, ACS Catal. 2021, 11, 5647–5657

DOI: 10.1021/acscatal.1c00159

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c00159