JACS:Ni-ZIF-8高催化活性乙烯二聚合成丁烯
纳米技术 纳米 2021-04-28

乙烯二聚合成丁烯是重要的工业反应过程,目前该反应主要通过均相催化剂进行催化。有鉴于此,阿卜杜拉国王科技大学韩宇等报道了一种具有较高催化反应活性的异相催化剂Ni-ZIF-8,能够进行乙烯二聚反应。该催化剂中具有独立的位于ZIF晶体表面Ni活性位点,这种催化剂能够以简单的一锅法,通过电子结构为d8的Ni2+与ZIF-8的三维骨架之间相互作用合成得到。Ni位点的平面四方配位结构是导致该异相催化剂具有较高催化活性的原因。

本文要点:

(1)

该催化剂在35 ℃ 50 bar反应条件中,能够实现1000000 h-1的乙烯TOF转化,对丁烯的选择性>85 %。这种催化反应活性远远高于以往报道的异相催化活性,以及类似反应条件中的多种均相催化剂。同时催化剂的稳定性较好,在4 h连续催化反应过程中保持性能稳定。

(2)

通过同位素标记,发现Ni-ZIF-8催化剂上的反应通过Cossee-Arlman机理。此外,作者通过DFT计算、详细的表征测试,揭示了该催化剂的效率较好的原因。

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参考文献

Cailing Chen, Mohammed R. Alalouni, Xinglong Dong, Zhen Cao, Qingpeng Cheng, Lirong Zheng, Lingkun Meng, Chao Guan, Lingmei Liu, Edy Abou-Hamad, Jianjian Wang, Zhan Shi, Kuo-Wei Huang, Luigi Cavallo, and Yu Han*, Highly Active Heterogeneous Catalyst for Ethylene Dimerization Prepared by Selectively Doping Ni on the Surface of a Zeolitic Imidazolate Framework, J. Am. Chem. Soc. 2021

DOI: 10.1021/jacs.1c02272

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c02272


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