单原子催化剂（SACs）在多相催化中显示出巨大的应用潜力。然而，获得高负载SACs仍然是一个瓶颈。

近日，北京大学郭少军教授，杨槐教授报道了开发了一种新颖的气体迁移、俘获和发射（GTE）策略用于合成高负载量高达30.3-1.4 wt%的Cd-NC SACs。

文章要点

1）扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）和小波变换光谱表明，在Cd-NC SACs中形成了独有的Cd-N₄结构。

2）负载量为18.4 wt%的最佳Cd-NC SACs用于CO₂RR时，在0.728 V（vs. RHE）时对CO的最大法拉第效率为91.4%，这是目前所报道的低电位下Cd基晶体材料中最高值之一。此外，CD-NC SACs对CO₂RR也非常稳定，连续电解10 h后，初始电流密度保持率高，法拉第效率高达92.1%。

3）Operando红外光谱研究表明，在催化过程中存在*COO⁻、*COOH和*CO，表明CO₂电还原反应遵循质子解耦的电子转移机理。密度泛函理论（DFT）计算表明，Cd-NC SACs中的Cd-N₄通过促进*COOH的氢化反应，降低了速率决定步骤的吉布斯自由能。

参考文献

Shuguang Wang, et al, A Unique Gas-Migration, Trapping, and Emitting Strategy for High-Loading Single Atomic Cd Sites for Carbon Dioxide Electroreduction, Nano Lett., 2021

DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c00432

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c00432