钯纳米粒子(Pd NPs)催化交叉偶联反应的机理一直是人们争论的焦点，因为其催化活性位点涉及一系列动态变化的Pd物种。

有鉴于此，中国科学院金属研究所张炳森研究员、上海师范大学万颖教授等人，通过热过滤实验与最近开发的相同位置透射电子显微镜（IL-TEM）方法的结合，系统研究了氧官能化碳纳米管（Pd / oCNTs）上负载的高分散Pd NPs的精细结构演变，以及液相中衍生的溶解物质的动力学性质。

本文要点

1）在反应条件下，通过与碱的协同相互作用，可以通过添加氧化性芳基卤化物亲电试剂或芳基硼酸来触发Pd的浸出，在不同底物(碘苯>苯基硼酸>溴苯)中，这些浸出Pd组分对反应活性的影响程度和贡献显著不同。

2）此外，通过IL-TEM研究获得的HRTEM分析结果还表明，Pd NPs表面的低坐标位点，例如角和边缘，将作为Pd物种溶解过程的起点，优先溶解到溶液中，残留颗粒表面有序重建，这为化学吸附对原子级表面Pd稳定性提供了可视化的证据。

3）因此，依靠发现的Pd NPs催化的Suzuki-Miyaura反应机理，设计了氮掺杂有序介孔碳负载的高度分散的Pd催化剂，将Pd NPs限制在介孔通道内，以便在反应过程中通过载体表面丰富的氮位点有效捕获浸出的Pd组分，从而实现了多相钯催化剂的可循环利用性。

总之，所完成的工作不仅为Pd NPs表面与反应物在原子尺度上的相互作用提供直接证据，而且为从根本上理解Pd异质催化的Suzuki偶联过程的机理以及下一代具有高效率和可重复使用性的催化剂的合理设计提供了有价值的参考。

参考文献：

Wen Shi et al. Revealing the Structure Evolution of Heterogeneous Pd Catalyst in Suzuki Reaction via the Identical Location Transmission Electron Microscopy. ACS Nano, 2021.

DOI: 10.1021/acsnano.1c00486

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c00486