作为高温固体氧化物电解池(SOECs)中镍基阴极的替代物,具有高活性和耐久性的坚固氧化物电极引起了极大的关注。非结焦La(Sr)Cr(Mn)O3(LSCM)基氧化物阴极作为一种耐久的陶瓷阴极显示出良好的应用前景,但其电化学还原CO2电催化活性较低。
近日,为提高SOECs中CO2还原的电催化活性,韩国陶瓷工程与技术研究所Tae Ho Shin,韩国科学技术院Kang Taek Lee报道了研制了一种LSCM/Ce(Mn,Fe)O2(CMF)双相复合电极。
文章要点
1)研究发现,其电化学性能随操作电压和CO2/CO比的不同而不同。在CO2/CO=90/10,外加电压1.5 V的条件下,1123 K下,在没有任何金属催化剂的情况下,LSCM-CMF阴极单元电池的电流密度为2.642 A cm-2。同时,RP值由0.306降至0.184 Ω cm2。
2)研究发现,CMF的催化作用大大增加了活性中心的数量和表面氧空位,从而增强了CO2在LSCM-CMF复合氧化物电极上的化学吸附。DRT结果表明,与LSCM氧化物电极相比,复合电极具有更低的阴极极化电阻。CMF氧化物材料的快速阴极反应得益于CO2吸附的活性中心和表面氧空位浓度的增加以及随后的(CO3)-s,ad的解离过程。
3)采用LSCM-CMF复合阴极进行CO2电解,可获得92%的高FE。此外在100% CO2气氛下运行,其具有出色的耐久性。SEM观察和非原位拉曼光谱结果表明,电池运行后没有结焦现象,表明在LSCM中引入CMF是一种极有前途的高温CO2电解氧化物阴极材料。
参考文献
Seokhee Lee, et al, Enhancing Electrochemical CO2 Reduction using Ce(Mn,Fe)O2 with La(Sr)Cr(Mn)O3 Cathode for High-Temperature Solid Oxide Electrolysis Cells, Adv. Energy Mater. 2021
DOI: 10.1002/aenm.202100339
https://doi.org/10.1002/aenm.202100339