开发高效的无贵金属氧还原反应(ORR)电催化剂对于降低燃料电池和金属-空气电池的成本至关重要。
近日,香港科技大学邵敏华教授,美国华盛顿州立大学林跃河教授,中科院金属研究所刘畅研究员报道了开发了一种由Ce单原子组成的新型Ce-N-C电催化剂(SACe-N/PC)。
文章要点
1)SACe-N/PC电催化剂合成过程包括表面活性剂模板诱导聚吡咯纳米线,电负性N原子吸附在聚吡咯纳米线上的Ce3+/Li+,以及高温热解等过程。原子分辨率的DFSTEM成像和XAS表征结果表明,SACe-N/PC富含丰富的Ce单原子位点。
2)实验结果显示,SACe-N/PC催化剂具有较高的ORR活性,在碱性介质中半波电位为0.88 V,在酸性电解质中为0.75 V。其出色的电催化ORR性能可媲美已经得到广泛研究的Fe-N-C催化剂,在替代Pt催化剂方面具有很大的应用前景。以SACe-N/PC电催化剂为氧电极组装的锌-空气电池具有具有出色的性能和稳定性。
3)密度泛函理论(DFT)计算结果表明,原子分散的Ce与吸附的羟基(OH)可以通过降低电位决定步骤(*OH解吸)的势垒来促进ORR。
这项工作为开发高性能单原子催化剂及其在能源领域的应用提供了一个新的视角。
参考文献
Jin-Cheng Li, et al, Highly Dispersive Cerium Atoms on Carbon Nanowires as Oxygen Reduction Reaction Electrocatalysts for Zn−Air Batteries, Nano Lett., 2021
DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c01493
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c01493