Cu基电催化剂因其在CO2转化为多碳(C2+)方面的高活性和高选择性而备受关注。然而,在电化学反应过程中,Cu催化剂不可避免地会发生表面重构,其对CO2转化性能的影响仍存在争议。
近日,中科大熊宇杰教授,龙冉副教授报道了一种由Cu2−xS经脱硫和表面重构得到的具有丰富高指数晶面的多晶Cu纳米颗粒(简称Cu-s),为研究表面重构在电催化CO2转化中的作用提供了一个良好的平台。
文章要点
1)在Cu-s催化剂的形成过程中,研究人员通过原位X射线吸收光谱和OH−吸附表征清晰地分辨出脱硫和表面重构两个阶段,这与其电催化性能的变化具有很好的相关性。
2)结果表明,随着表面重构过程中Cu-s中高指数晶面所占比例的增加,Cu-s催化剂具有高CO2转化性能(用于C2H4生产的法拉第效率为68.6%,氢电池部分电流密度为40.8 mA/cm2)。
3)Operando电化学拉曼光谱进一步表明,CO2在Cu-s上转化为C2H4的过程是通过生成*COCHO来实现。
这项研究表明,表面重构是调整CO2转化为增值C2+化合物反应中间体的有效途径,并强调了原位表征对于加深对表面结构及其在电催化中作用的理解的重要性。
参考文献
Chaohua He, et al, Cu2−xS derived copper nanoparticles: A platform for unraveling the role of surface reconstruction in efficient electrocatalytic CO2-to-C2H4 conversion, Nano Res., 2021
DOI: 10.1007/s12274-021-3532-7
https://doi.org/10.1007/s12274-021-3532-7