调节金属-载体相互作用被认为是调节负载型金属催化剂电子结构和催化活性的有效途径。目前在原子水平上，有关多相催化中的构效关系仍不清楚，例如水(碱)或氢离子(酸)转化为H₂（析氢反应，HER）。

近日，新加坡国立大学Wei Chen，Yi Shi，南京大学夏兴华教授报道了利用先前报道的定点电沉积技术在不同的二维TMDs载体（MoS₂、WS₂、MoSe₂和WSe₂）上构建了四种Pt单原子催化剂作为模型体系。

文章要点

1）详细的光谱和电化学表征结果表明，通过电子金属-载体相互作用（EMSI）对单原子Pt氧化态的精细调节，使碱性和酸性HER（质量活性）分别比商品Pt/C高73倍（Pt-SAs/MoSe₂）和43倍（Pt-SAs/WS₂），揭示了单原子Pt体系在宽pH范围HER研究中的普适性。

2）随着单原子Pt氧化态的降低，氢结合能降低，酸性HER活性增加到创纪录的水平。而在碱性HER中，具有最佳氧化态（约+2）的单原子Pt催化剂表现出优异的催化活性，对析氢既不表现出太强的催化剂-H（Pt-H）相互作用，也不表现出对水解离的太弱的催化剂-OH（Pt-OH）相互作用。

这一研究有助于从原子水平上阐明酸碱HER的机理，并为合理设计高性能单原子催化剂提供指导。

参考文献

Kim, T., Park, S. & Jeong, S. Diffusion dynamics controlled colloidal synthesis of highly monodisperse InAs nanocrystals. Nat Commun 12, 3013 (2021).

DOI: 10.1038/s41467-021-23259-w

https://doi.org/10.1038/s41467-021-23259-w