以可再生能源为动力的CO2电还原是一种潜在的有吸引力的方法,可以关闭碳循环并生产关键的化工原料。
近日,美国加州大学圣地亚哥分校David P. Fenning报道了通过调节单晶硅衬底上外延生长的Cu(001)薄膜催化剂的残余失配应变,证明了拉伸应变对CO2还原为高附加值的多碳产品的选择性具有很大的影响。
文章要点
1)研究发现,通过将薄膜厚度从100 减小到20 nm,在平面内引入了高达0.22%的拉伸应变,使测量到的Cu d带中心在表面上移,这与理论结果相符。在0.1M KHCO3电解液中,在中等过电位(−0.9 V 相比于RHE)下进行CO2电还原时,Cu d带中心的移动抑制了单碳产物的生成,而多碳产物的活性保持不变。
2)对多碳产物相对于CO和CH4的部分电流密度比的研究表明,由于与d带上移相互作用的增加,引起了吸附物成键的变化,增加了拉伸应变的Cu(001)表面的CO插入和氢化。
这项研究提供了直接证据,表明应变可以作为一种与催化剂组成无关的有价值的工具,用于设计高效CO2还原电催化剂以获得高附加值产物。
参考文献
Taewoo Kim, How Strain Alters CO2 Electroreduction on Model Cu(001) Surfaces, ACS Catal. 2021
DOI:10.1021/acscatal.0c05671
https://doi.org/10.1021/acscatal.0c05671