作为CO₂捕获和利用技术之一的Li-CO₂电池在碳中性领域的应用引起了人们的极大兴趣。然而，设计和制造一种低成本、高效率的可逆生成和分解Li₂CO₃的正极催化剂仍然是一项具有挑战性的工作。

近日，清华大学深圳国际研究生院成会明院士，周光敏副教授，邹小龙报道了在密度泛函理论（DFT）的指导下，开发了一种简单的方法来活化具有高含量吡啶-N和吡咯-N的掺氮石墨烯（NG）的催化活性，它们是可以显著催化Li₂CO₃形成和分解的高活性中心。

文章要点

1）研究人员首先用密度泛函理论（DFT）计算了石墨烯-N、吡咯酸-N、吡啶基-N和石墨烯在CO₂还原/析出反应中的催化活性。结果显示，在Li₂CO₃的生成和分解反应中，吡啶型N和吡咯型N的催化活性均优于石墨型N和石墨烯。

2）基于DFT计算结果，研究人员用CO₂活化了NG在高含量吡啶-N/吡咯-N的还原氧化石墨烯（NG/RGO）纳米片上的催化活性。结果表明，在放电过程中，Li₂CO₃在CO₂活化的NG/RGO（CA-NG/RGO）表面均匀生长为厚度为10 nm的片层结构，然后在充电过程中几乎完全消失，光谱分析和显微分析证实了这一点。

3）在Li-CO₂电池中，CA-NG/RGO催化剂能够实现高可逆性的Li₂CO₃生成和分解反应。该正极在1.2 A g⁻¹时的低电压间隙为2.13 V，在500 mA g⁻¹时的具有可进行170次循环的长循环稳定性。研究发现，CO₂活化了CA-NG/RGO催化剂的催化活性，从而激活了Li-CO₂电池的电化学性能。

基于理论计算和所提出的CO₂活化策略显示的催化剂高催化活性为设计和制造各种CO₂相关应用的催化剂提供了一条有效的途径。

参考文献

Biao Chen, et al, Engineering the Active Sites of Graphene Catalyst: From CO₂ Activation to Activate Li-CO₂ Batteries, ACS Nano, 2021

DOI: 10.1021/acsnano.1c00756

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c00756