聚合物氮化碳(g-C3N4)的光催化活性强烈依赖于其电子结构,而电子结构又对制备方法高度敏感。
近日,北京工业大学王金淑教授,澳大利亚昆士兰大学王连洲教授报道了采用乙二胺(EDA)诱导的气固两相法对甜瓜偶联物的末端基团进行芳香化处理,以精确调节g-C3N4的电子构型,从而提高光催化活性。
文章要点
1)理论和实验结果显示,末端芳构化通过向甜瓜基g-C3N4中注入丰富的π-电子,阻断甜瓜基序之间的平衡连接,扩大了π-电子的离域,加剧了π-共轭体系的不对称性。
2)结果表明,光生e-h对的迁移率的提高和e-h对的分离是质子和氧光催化还原的触发因素,在可见光照射下,PHE的光催化还原效率达到15.4倍,H2O2的光催化还原效率为末端芳构化前的6.6倍。
这一策略为g-C3N4及其相关聚合物半导体的结构设计提供了一个新的视角,从而提高其性能。
参考文献
Wei Luo, Yongli Li, Jinshu Wang, Jingchao Liu, Nan Zhang, Mengdi Zhao, Junshu Wu, Wenyuan Zhou and Lianzhou Wang, Asymmetric Structure Engineering of Polymeric Carbon Nitride for Visible-light driven Reduction Reactions, Nano Energy, (2021)
DOI:10.1016/j.nanoen.2021.106168
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106168