严重的光生电荷复合和缓慢的表面水氧化动力学严重限制了ZnIn2S4光阳极在光电化学水分解中的实际应用。
近日,苏州大学Liang Li,Wei Tian报道了一种通过在预热高压釜中进行的水热过程结合简单的空气退货工艺,在ZnIn2S4光阳极中原位引入了SO42-阴离子基团,以及在体和表面产生硫空位(Sv)。然后用Na2S进行处理,在不影响整体Sv的情况下消除多余的表面Sv。
文章要点
1)实验和密度泛函理论(DFT)计算结果表明,SO42-阴离子基团对降低OER过电位具有积极作用,从而减少界面载流子复合,提高OER活性。适当的体空位和被抑制的表面空位可以促进体电荷分离,同时抑制表面复合。
2)实验测试结果表明,在0.5 m Na2HPO4/NaH2PO4水溶液中,优化的ZnIn2S4光阳极在1.23V(与可逆氢电极相比,VRHE)时的光电流密度得到了显著提高,达到3.52 mA cm−2,起始电位负移0.01 VRHE。
这项工作为通过同时调控无金属阴离子和硫空位来设计高效光阳极提供了一条新的途径。
参考文献
Weiwei Xu, et al, Incorporation of Sulfate Anions and Sulfur Vacancies in ZnIn2S4 Photoanode for Enhanced Photoelectrochemical Water Splitting, Adv. Energy Mater. 2021
DOI: 10.1002/aenm.202101181
https://doi.org/10.1002/aenm.202101181