引入外加光场可以提高电化学CO2还原的本征活性和能量效率。
近日,清华大学王训教授报道了通过在PCN-224团簇(Zr-NC-Co)中注入阳离子Ti,合成了一种高效稳定的催化剂Zr/Ti-Nb-Co。
文章要点
1)Zr/Ti-Nb-Co的形貌是基于类似的Kirkendall效应由纳米立方体转化而成的分级空心纳米盒。
2)得益于Ti基团簇、卟啉基光开关和Co单原子位点锚定的优点,Zr/Ti-Nb-Co的CO法拉第效率(FECo)提高了93.6%,与在黑暗条件下测得的值相比有100 mV的正移。此外,当与可见光耦合时,在−1.1 V(vs.RHE)下获得了546 mmol g−1 h−1的CO产生率,超过了Zr-NC-Co(398 mmol g−1 h-1),比在黑暗条件下测得的CO产生率高2倍。这些结果表明,Zr/Ti-Nb-Co的出色CO2RR性能与Ti组分的注入和可见光的辐照具有很强的关系。
3)催化动力学研究表明,由于可见光驱动的光敏组分的激发导致更多的活性中心暴露和对电子转移途径的调节,对于促进初始电子转移到CO2形成*COO−极有利。
参考文献
Yue Zhou, et al, Boosting CO2 Electroreduction via the Synergistic Effect of Tuning Cationic Clusters and Visible-Light Irradiation, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202101886
https://doi.org/10.1002/adma.202101886