(光)电化学还原制氨(NH3)是替代传统高耗能Haber-Bosch反应的一种诱人选择。然而,由于超低的N2溶解度和非极性的N≡N键导致氨产率和选择性都无法令人满意。硝酸盐电还原制NH3(NORR)具有低N=O键能和高溶解度的特点,给NH3电合成带来了广阔的前景。
近日,香港城市大学支春义教授报道了开发了一种高效的Pd掺杂的TiO2纳米阵列电极(Pd/TiO2),用于NORR制NH3。
文章要点
1)由于Pd的引入削弱了催化剂对中间体的吸附能力,NH3产率达到了创纪录的1.12 mg cm-2 h-1(或0.066 mmol cm-2 h-1),NH3 FE达到了92.1%,硝酸盐转化率达到了99.6%。
2)考虑到八电子硝酸盐转化为氨的反应和Pd/TiO2优异的电催化活性,研究人员首次提出并开发了一种锌硝酸盐电池系统,它具有利用与NORR相关的放电和直接获得NH3的双重功能,其功率密度为0.87 mW·cm-2,NH3 FE为81.3%。
这项工作不仅验证了Pd掺杂对促进NORR的积极作用,而且展示了一种基于硝酸电的电池,为合成NH3提供了一种有前途的策略,并拓宽了锌基电池的应用领域。
参考文献
Y. Guo, R. Zhang, S. Zhang, Y. Zhao, Q. Yang, Z. Huang, B. Dong and C. Zhi, Pd Doping-weakened Intermediate adsorption to Promote Electrocatalytic Nitrate Reduction on TiO2 Nanoarrays for Ammonia Production and Energy Supply with Zinc-Nitrate BatteriesEnergy Environ. Sci., 2021
DOI: 10.1039/D1EE00806D
https://doi.org/10.1039/D1EE00806D