生物质的催化转化合成高价值物种是合成可再生化学品的重要一步。人们发现Pt/WO_x、WO_x/Pt在对生物质分子进行选择性C-O键切断反应中表现了优异的活性和反应选择性，但是目前人们对催化活性位点的性质、详细反应机理并未得到很好理解。有鉴于此，哥伦比亚大学陈经广等报道以CO、异丙醇作为模型分子，研究了WO_x/Pt(111)模型催化剂界面的催化活性位点。通过程序升温脱附实验，揭示两个对应于不同反应机理的催化反应位点：在Pt位点上进行脱氢、在WO_x位点上脱水。

本文要点：

（1）

通过高分辨EELS鉴定反应关键中间体物种，通过原位FTIR、HREELS验证了WO_x表面羟基基团，而且在吸附异丙醇分子过程中被消耗。

（2）

通过DFT计算模拟进一步的对异丙醇发恩子脱氢、脱水反应机理研究，DFT计算结果显示，在各种不同的WO_x原位生成的羟基基团中，脱氢反应活性最高的位点是以强吸附作用吸附的位点（位点形成能的能量为-0.3 eV），脱水活化能为1.23 eV。

（3）

本文研究结果为深入理解和设计金属/金属氧化物催化剂用于生物质氧化物的转化提供经验和指导。

参考文献

Zhexi Lin, Shizhong Liu, Steven R. Denny, William N. Porter, Stavros Caratzoulas, J. Anibal Boscoboinik, Dionisios G. Vlachos*, and Jingguang G. Chen*, Experimental and Theoretical Insights into the Active Sites on WO_x/Pt(111) Surfaces for Dehydrogenation and Dehydration Reactions, ACS Catal. 2021, 11, 8023–8032

DOI: 10.1021/acscatal.1c01061

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c01061