设计可高效的CO₂还原和Li₂CO₃正极分解的双功能催化剂是开发高性能Li-CO₂电池的关键。

近日，北京化工大学胡传刚教授，Dong Liu，新南威尔士大学戴黎明教授报道了通过在高温（1000 °C）下去除“N”掺杂，成功地在石墨烯的碳骨架中引入了拓扑缺陷。

文章要点

1）研究人员将所得材料（TDG-1000）用作Li-CO₂的正极，测试其电化学性能，发现TDG-1000基Li-CO₂电池表现出最好的性能，在电流密度为0.5 A g⁻¹的条件下，其满放电容量达到69000 mA h g⁻¹以上，即使在2.0 A g⁻¹的大电流密度（1.87 V的低过电位）下也表现出优异的倍率性能。在1.0 A g⁻¹电流密度下具有长期稳定性（高达600次循环），比容量为500 mA h g⁻¹。

2）密度泛函理论（DFT）计算表明，拓扑缺陷中带负电荷的C原子可以作为CO₂分子的吸附和活化中心，杂环型五角环（C5）的理论充放电电位差为1.01 V，表明其对CO₂还原和Li₂CO₃分解具有良好的催化活性。

研究工作揭示了碳骨架中的拓扑缺陷对无金属催化剂在电池中CO₂还原和析出的高催化活性所起的关键作用，为开发用于金属-空气电池的高效空气正极提供了一种有效的策略。

参考文献

Fenghui Ye, et al, Topological Defect-Rich Carbon as a Metal-Free Cathode Catalyst for High-Performance Li-CO₂ Batteries, Adv. Energy Mater. 2021

DOI: 10.1002/aenm.202101390

https://doi.org/10.1002/aenm.202101390.