在实现稳定高效地CO2电化学转化为高附加值的化工产品中,电化学反应过程中的电催化剂重构是催化剂设计策略中的一个关键问题。
近日,韩国首尔大学Young-Chang Joo,Gun-Do Lee,大邱庆北科学技术院Dae-Hyun Nam报道了开发了一种表面稳定策略,通过在Cu纳米颗粒上形成准石墨化C壳层来选择性和稳定地将CO2电还原为C2H4。
文章要点
1)基于热力学控制可逆CO介导的反应,多维修饰的C载体包覆了Cu纳米颗粒的表面。
2)由于C壳层限制的电催化剂体系具有良好的结构和化学稳定性,设计的合理预催化剂可直接应用于高效电催化CO2RR。此外,为了提高C2+的产率,研究人员通过引入p-嵌段单元进一步调节了与反应中间体的结合亲和力。
3)实验结果显示,B和N掺杂引起的Cu+/Cu0初始混合态提高了C2+的产率,此外,研究人员通过实验和密度泛函理论(DFT)计算相结合的方法揭示了B和N掺杂的有利作用。
这一发现提供了获得表面稳定的催化剂的策略,这些催化剂在不进行修饰的情况下可以保持其原始状态,同时通过改变中间体的结合来进一步改进,以便通过CO2RR进行高效的多碳合成。
参考文献
Kim, JY., Hong, D., Lee, JC. et al. Quasi-graphitic carbon shell-induced Cu confinement promotes electrocatalytic CO2 reduction toward C2+ products. Nat Commun 12, 3765 (2021).
DOI:10.1038/s41467-021-24105-9
https://doi.org/10.1038/s41467-021-24105-9