双原子中心催化剂（DASCs）继承了单原子催化剂的独特优点，同时利用相邻的两个原子金属物种可实现功能互补和协同作用。

近日，新加坡南洋理工大学陈鹏教授，刘彬教授，苏州科技大学Hong Bin Yang报道了开发了一种由高密度Ni和Fe原子锚定在N掺杂石墨烯（NG）上的双功能DASC（NiFe-DASC），用于CO₂RR和OER。

文章要点

1）以L-丙氨酸(氨基酸)、醋酸铁、四水醋酸镍和三聚氰胺为原料，在氩气气氛中热解合成了NiFe-DASC催化剂。同时，在不添加醋酸铁（或醋酸镍）的情况下，用相同的方法制备出Ni-SAC（Fe-SAC）。在表征前，所有样品都经过研磨，然后在80 °C下用2 M盐酸溶液搅拌洗涤24 h，以去除金属颗粒。

2）实验结果显示，NiFe-DASC对CO₂转化为CO（CO₂RR）（过电位为690 mV时，电流密度为50.4 mA cm^-2，FE为94.5%）和析氧反应（OER）(过电位为310 mV时 ，电流密度为10 mA cm^-2，)表现出优异而稳定的电催化性能，远远优于Ni-SAC和Fe-SAC。此外，采用NiFe-DASC正极的Zn-CO₂电池表现出高FE（90.6%）的CO₂-to-CO还原性能和出色的充电稳定性。

3）深入的电子结构分析表明，NiFe杂原子对中的Fe是催化中心，它与Ni的轨道耦合导致了较高的氧化态，削弱了与中间体的结合强度。

这项工作为异质DASC的合理设计、工作机理和应用提供了重要的理论依据。

参考文献

Zeng, Z., Gan, L.Y., Bin Yang, H. et al. Orbital coupling of hetero-diatomic nickel-iron site for bifunctional electrocatalysis of CO₂ reduction and oxygen evolution. Nat Commun 12, 4088 (2021)

DOI：10.1038/s41467-021-24052-5

https://doi.org/10.1038/s41467-021-24052-5