光催化制备H₂O₂是一种具有可持续发展技术、环境友好的方法，有鉴于此，广州大学赵玉宝、浦项科技大学（POSTECH）Wonyong Choi等报道了高效率光催化制备H₂O₂的方法，通过氮化碳作为催化剂进行双氧原子还原反应，将氮化氮与NaSCN Molten盐混合后，实现了18.7 μmol h^-1 mg^-1的生成H₂O₂的效率，380 nm处的表观量子效率达到27.6 %。作者对光催化反应的整个过程进行系统分析，通过相关实验、计算模拟结合，给出了以往未曾报道的结构特征、相互作用。

本文要点：

（1）

光催化剂中的氰基、与吡啶N配位的Na原子促进质子吸附，调控催化剂的能量分布，建立2e^-选择性ORR还原位点，其中O₂与催化剂之间电子耦合相互作用增加了浅电子阱位点数目，提高浅电子阱的寿命。

（2）

这种氮化碳光催化剂具有较好的循环催化性能，第8次催化循环的性能仍为起始催化活性的88.1 %。长时间稳定催化反应实验显示，当经过连续10 h的光催化反应后，反应生成的H₂O₂浓度达到11.1 mM，通过对光催化反应后样品进行表征，发现长时间光催化导致催化剂中的氨基官能团、Na离子损失。表观量子效率结果，在380 nm、420 nm的表观量子效率分别为27.6 %、11.8 %。

参考文献

Zhao, Y., Zhang, P., Yang, Z. et al. Mechanistic analysis of multiple processes controlling solar-driven H₂O₂ synthesis using engineered polymeric carbon nitride. Nat Commun 12, 3701 (2021). 

DOI: 10.1038/s41467-021-24048-1

https://www.nature.com/articles/s41467-021-24048-1