随着可再生碳资源的出现,多功能催化剂在生物质衍生底物和中间体的选择性加氢中变得越来越重要。然而,开发能够应对可再生资源间歇性的自适应催化系统,即具有可逆可调反应性的催化系统,仍然是一个挑战。
近日,马克斯·普朗克化学能源转换研究所Walter Leitner报道了一种催化体系的制备,该催化体系旨在对加氢反应中的原料气组成作出自适应响应。
文章要点
1)研究人员制备了一种新型的双功能催化剂,该催化剂由负载在叔胺功能化的聚合物接枝二氧化硅(PGS)上的钌纳米颗粒(Ru NPs)组成。PGS可以作为CO2响应材料。
2)实验结果显示,Ru NPs催化剂对生物质糠醛丙酮及其相关底物的加氢反应具有较高的活性和稳定性。同时,如果分别使用纯H2或H2/CO2混合物,则会选择性地进行或停止羰基的氢化。
3)研究发现,CO2和H2在胺功能化载体上催化反应生成的烷基甲酸铵物种被认为是选择性进行加氢反应的最有可能的分子触发。此外,由于该反应是完全可逆的,催化剂性能几乎实时响应于原料气组成。
将这一概念扩展到其他金属和其他可逆官能团有望为开发自适应催化系统提供许多新的机会,使基于可再生原料和能源供应的灵活生产计划成为可能。
参考文献
Bordet, A., El Sayed, S., Sanger, M. et al. Selectivity control in hydrogenation through adaptive catalysis using ruthenium nanoparticles on a CO2-responsive support. Nat. Chem. (2021).
DOI:10.1038/s41557-021-00735-w
https://doi.org/10.1038/s41557-021-00735-w