石墨是一种强大的可逆锂存储材料，使第一批商业上可行的锂离子电池成为可能。然而，锂化石墨的热降解途径和安全隐患至今让人难以捉摸。

近日，针对以上问题，美国阿贡国家实验室Khalil Amine，Gui-Liang Xu，清华大学欧阳明高院士报道了对加热过程中锂化的石墨负极进行了原位同步高能X射线衍射表征，并在先进光子源上进行了质谱（MS）表征。时间分辨的高能XRD数据表明，不同的XRD反射可以追踪到锂化石墨在加热过程中的相变化。 同时，利用MS可以实时跟踪和定量分析SEI分解过程中气体的析出过程和相应的反应过程。

文章要点

1）实验结果表明，在室温至280 ℃的加热过程中，SEI中的聚氧化乙烯（PEO）齐聚物首先在40~60 ℃开始分解，然后通过加热，发现了典型的石墨脱嵌阶段效应，这源于Li的浸出。

2）研究人员在整个过程中对所有生成的气体物种（如H₂、CH₄、CO₂、CO和O₂等）进行了定量监测。

3）研究人员通过DSC表征和氧暴露实验进一步证明了高活性残余锂的存在，这引发了显著的放热。同时，原位对分布函数（PDF）分析提供了令人信服的证据，表明石墨负极表面的残余锂存在于纳米簇中。

这项工作通过热降解展现了锂化负极的SEI分解、锂浸出和气体析出，阐明了SEI对锂化石墨稳定性的本质作用，揭示了可燃气体和残留液态锂带来的安全隐患。

参考文献

Liu, X., Yin, L., Ren, D. et al. In situ observation of thermal-driven degradation and safety concerns of lithiated graphite anode. Nat Commun 12, 4235 (2021).

DOI：10.1038/s41467-021-24404-1

https://doi.org/10.1038/s41467-021-24404-1