普鲁士蓝类似物（PBAs）由于其金属-有机骨架结构的独特优势，被认为是一种有效的储钠材料。然而，充放电循环过程中的相变导致其存在比容量较低、可逆性差等问题，并严重限制了这些材料的应用。

近日，德国卡尔斯鲁厄理工学院Torsten Brezesinski，Ben Breitung，Yuan Ma报道了提出了一种通过在晶体结构中引入高熵来大幅度改善PBAs电化学性质的新方法。

文章要点

1）为了实现这一点，研究人员引入了五种不同的金属物种，共享相同的氮配位，从而使体系的构型熵增加到1.5 R以上。通过精心选择元素，高熵PBA（HE-PBA）呈现准零应变反应机理，从而提高了循环稳定性和倍率性能。这种性能得到改善的关键在于高熵及其相关效应，以及几个活跃的氧化还原中心的存在。

2）研究人员还报道了PBAs的气体析出行为。检测到二聚氰的析出是由于氰化物配体的氧化，这可以归因于电池运行过程中HE-PBA的结构退化。通过优化电化学窗口，HE-PBA可循环3000次以上，库仑效率可保持近100%。

总体而言，将高熵策略应用于MOF有望为开发各种用于可充电电池系统的稳定和低成本的主体材料铺平道路。

参考文献

Yanjiao Ma, et al, High-Entropy Metal–Organic Frameworks for Highly Reversible Sodium Storage, Adv. Mater. 2021

DOI: 10.1002/adma.202101342

https://doi.org/10.1002/adma.202101342