除了纳米催化剂的催化活性外,具有结构设计和精准边界的载体还可以通过改善扩散过程来促进整体性能,突出了对形态相关活性的额外作用。
近日,新加坡国立大学Hua Chun Zeng教授,Armando Borgna,Sergey M. Kozlov报道了采用自上而下的方法,通过对预制的Stöber SiO2球进行多孔核壳的改造,获得了一种新颖的迷宫状的反应器骨架,即多孔介孔SiO2球(MVmSiO2)。
文章要点
1)这种精确设计的MVmSiO2在壳层具有周边的一维孔隙,而在核区具有相互连接的隔间空隙,具有相对应的层次化和结构上的优越性。
2)实验结果显示,负载CuZn基合金的迷宫状MVmSiO2纳米反应器在模拟气相CO2加氢反应中具有预期的可操作性,提高了CO2催化活性和甲醇产率,更重要的是实现了长期稳定的催化性能。
3)除了形貌优化外,调节纳米反应器的组成可以进一步提高催化性能,此外,除了全面的组成优化外,载体的形态结构优化也进一步提高了反应性能。同时,除了已发现的MVmSiO2对催化剂的形貌约束和尺寸限制效应外,研究人员还通过原位实验表征和密度泛函理论计算考察了受限CuZn合金纳米颗粒在CO2加氢反应中的尺寸差异,并对催化剂的活性中心进行了研究。
参考文献
Mohammadreza Kosari, et al, Revamping SiO2 Spheres by Core–Shell Porosity Endowment to Construct a Mazelike Nanoreactor for Enhanced Catalysis in CO2 Hydrogenation to Methanol, Adv. Funct. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adfm.202102896
https://doi.org/10.1002/adfm.202102896